NASにあるファイルだと、今回のように何らかの理由で「ファイルが開かれている」と判断されてファイルが削除できないことがあります。
この場合は別OSのマシンから削除を行う、FTP接続など別の接続方法でファイルにアクセスするなどの方法で削除する必要があります…
ほかにもブラウザからNAS（もしくはルーター）のコントロールパネルにアクセスして削除する方法も考えられます。
一度、ハードウェアのマニュアルを確認してみてください。
それでもダメな場合は、HDDをPCに直に接続して削除するとか…
（HDDがPCで認識できる場合のみですが）